XIVe siècle
Familles Daylan et Ségur
Un acte de 1342 atteste cette fois-ci de l'ancienneté du Château de Crain. A cette date, en effet, le roi d'Angleterre Edouard III mande à Bernard Daylan de contraindre ses gens au charroi des matériaux de pierre et de bois nécessaires à la réparation de sa forteresse de Crain détruite en partie, située dans la prévôté d'Entre-Deux-Mers, alors sur le front des batailles franco-anglaises.
Le Château de Crain passa ensuite dans les mains de la famille de Ségur, dont les membres se firent appeler Seigneurs de Crain. Le premier fut Bertrand de Ségur en 1361.
XVIIe et XVIIIe siècle
Familles Belcier et Ducasse
Crain passa ensuite dans les mains des de Belcier, riche famille de parlementaires bordelais qui possédèrent le domaine jusqu'à la révolution, et se firent appeler de Belcier de Crain. Le dernier des- cendant, François de Belcier, fut guillotiné en 1789.
Le Château fut vendu comme bien national le 17 floréal an V. Le domaine de 279 journaux, dont 94 journaux de vignes, consistait en "un ci-devant château, avec ses chais, cuviers, granges et autres bâtiments d'exploitation, jardins, moulin à eau, métairie de Noulet, des vignes, des prairies et des terres...".
Le tout fut vendu au sieur Ducasse.
XXe siècle
Familles de Raynal, Barbier, Fougère
La fille d'Auguste Seignan, Marie Marguerite Seignan, connue sous le nom de Madame de Raynal, légua Crain à son fils Georges Urbain de Raynal. Celui-ci vendit Crain en 1936 à Maurice Barbier, champignonniste à Angoulême, qui souhaitait utiliser les anciennes carrières d'extraction de pierre de taille situées sous le château pour la culture du champignon de Paris.
Pendant la guerre, Crain servit de quartier général à l'armée allemande, et des traces de son passage sont encore visibles, comme les noms d'officiers allemands peints sur les portes d'un salon.
Après-guerre, l'activité viticole traditionnelle et la production de champignons de Paris dans les carrières employa jusqu'à 50 personnes à Crain. L'activité champignons cessa en 1981.
La mise en bouteille au Château sous l'étiquette Château de Crain débuta en 1985.